基于野外原位抽注试验和同位素技术的含水层反硝化速率研究

反硝化作用是地下水硝酸盐污染去除最重要的过程.由于水文地质条件和水文地球化学环境的复杂性和不确定性,精准测定含水层反硝化速率是反硝化过程的研究难点.选取潮白河冲洪积扇中部中国环境科学研究院地下水创新野外基地作为研究区,基于野外原位试验和15N同位素示踪法提出一种含水层反硝化速率的测定方法.该方法综合体现了研究区实际水文地质条件和水文地球化学环境对反硝化作用的影响,并充分考虑了硝酸盐在含水层中稀释弥散作用对计算结果的影响.结果表明:①潮白河冲洪积扇中部某地地下26~28 m处于还原环境,含水介质以粉细砂为主,ρ（NO₃-N）平均值为2.77 mg/L.②地下26~28 m反硝化速率在349.52~562.99 μg/（kg·d）（以N计,下同）之间,平均值为450.31 μg/（kg·d）.通过与研究区含水介质、采样深度和硝酸盐背景值相似的国内外案例对比研究,初步评估结果处于合理区间.③测试结果具有一定不确定性,主要来自忽略中间产物NO₂-和NO的计算方法、扰动采样方法、N₂O的操作规范程度及采样频率等方面.研究方法为测定含水层硝酸盐速率研究提供了新的思路,研究结果可为地下水中硝酸盐转化过程机理研究、地下水硝酸盐污染修复及风险管控提供关键的理论支撑数据.      

闽江河口养虾塘养殖期和非养殖期CO2通量变化特征

为揭示河口区陆基养虾塘从养殖期到非养殖期一年间的CO₂通量变化,以福建省闽江河口鳝鱼滩陆基养虾塘为研究对象,于2016年5月-2017年3月采用悬浮箱/静态箱-气相色谱法对养虾塘养殖期水-大气界面和非养殖期沉积物-大气界面白天CO₂垂直通量进行原位观测.结果表明:①养虾塘在整个研究期间CO₂通量变化范围为-62.87~162.81 mg/（m2·h）,平均值为（42.66±18.12）mg/（m2·h）,总体上表现为大气CO₂的释放源,且呈非养殖期CO₂通量平均值[（78.51±16.61）mg/（m2·h）]显著高于养殖期[（17.98±18.26）mg/（m2·h）]的特征.②养殖期间,养虾塘CO₂通量呈"排放-吸收"交替变化的特征,而非养殖期养虾塘一直是大气CO₂的净排放源.③养虾塘养殖期CO₂通量时间变化特征主要受到ρ（DOC）（DOC为总溶解有机碳）、ρ（SO₄2-）、ρ（Cl-）、盐度、pH、ρ（Chla）（Chla为叶绿素a）的影响,其中,pH和ρ（SO₄2-）是其主要影响因子,而ρ（TDN）（TDN为总溶解氮）、ρ（TDP）（TDP为总溶解磷）、ρ（SO₄2-）对非养殖期CO₂通量时间变化影响较大.研究显示,滨海陆基养殖塘是大气CO₂的重要来源,其排放通量多低于河流、水库等水生生态系统,但高于湖泊生态系统;养殖塘CO₂通量受人为影响明显,其较高的变异性与养殖生物、饲料投放以及浮游藻类有关.      

德州市采暖季环境空气含氮/硫物质的污染及气-粒分配特征

为探究德州市采暖季环境空气中含氮/硫物质的污染特征、气-粒分配规律及影响因素,对2017年11月10日—2018年3月15日德州市市区环境空气监测站在线离子色谱分析仪监测的水溶性离子及气态前体物质量浓度的小时数据进行了分析.结果表明:①德州市环境空气监测站ρ（NO₃-）、ρ（SO₄2-）和ρ（NH₄+）平均值分别为（18.36±18.55）（12.74±10.92）（9.60±8.75）μg/m3,在2018年1月三者均达到最高值;对比PM_2.5及气态含氮/硫物质的质量浓度发现,ρ（PM_2.5）和ρ（SO₂）在2017年12月、2018年1月和2018年2月的月均值均较高,而ρ（SO₂）与ρ（SO₄2-）、ρ（NH₃）与ρ（NH₄+）均在日间（08:00—17:00）出现波峰.②对颗粒态和气态含氮/硫物质质量浓度日均值进行双变量相关分析发现,ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）、ρ（NH₄+）两两之间的相关系数均高于0.75,表明二次离子的形成机制相似;而ρ（NH₃）、ρ（NO₂）、ρ（NO）、ρ（SO₂）两两之间均不存在显著相关,说明这些气态前体物来自不同的局部排放源.③过剩NH₃指数（F_N）平均值为0.49±0.16,说明采样时段大气处于富氨环境,过剩的NH₃会与气态HNO₃生成NH₄NO₃,因此NO₃-气溶胶的形成主要受HNO₃的影响或限制.④相对湿度是影响ρ（PM_2.5）最重要的气象因素,高湿环境会促进二次离子的转化.研究显示,冬季采暖排放会增加环境空气中含氮/硫物质的质量浓度,气象因素（尤其是相对湿度）对含氮/硫物质的气-粒分配也有一定影响.      

铁基质强化新型功能性化粪池高效处理黑水的试验

以铁基质生物载体为核心,将物理、生物和化学方法结合,对化粪池进行功能强化,实现黑水的原位深度处理.探究了溶解氧（DO）和碳氮比（C/N）等因素对黑水中污染物降解的影响,并在最佳运行参数下考察了氮素在系统中的转化机制.结果表明,当C/N为7.3~8.4时,好氧生物铁基质载体池DO为2.3~2.7mg/L时,系统氨氮（NH₄⁺-N）、总氮（TN） 、COD和总磷（TP）的平均去除率分别可达90.74%、85.81%、92.65%和95.78%;当进水C/N降至3.3~4.2时,系统NH₄⁺-N、TN、COD和TP的平均去除率仍可维持在81.16%、76.62%、93.87%和94.75%.铁基质生物载体内电解作用显著强化了化粪池内TN的脱除、COD的氧化和TP的固定.氮素转化机制分析表明,内电解与反硝化菌的耦合强化了反硝化作用,降低了反硝化过程对有机碳源的需求,强化了低C/N条件下TN、TP的脱除.     

基于FY-4A卫星数据反演气溶胶光学厚度及分析应用

风云四号A星（FY-4A）是我国新一代静止气象卫星,多通道扫描成像辐射计（AGRI）是风云四号静止气象卫星的主要载荷之一.为探究FY4A数据用于气溶胶光学厚度（AOD）反演的可行性,基于FY-4A/AGRI数据,利用暗像元算法对2019年2月23~26日及10月27~30日京津冀地区AOD进行反演研究,并与AERONET地基观测AOD数据进行了对比分析.结果表明,基于FY-4A数据及构建响应函数库,通过暗像元方法能较好的反演出京津冀地区气溶胶空间分布;AOD主要的高值区体现在京津冀中南部地区并向周边郊区逐渐降低,在AOD值较大时此特征较为明显;将反演值与同期AERONET地基观测数据对比验证,相关系数达到0.869,均方根误差为0.221,表明AOD反演值与观测值吻合较好,FY-4A卫星数据反演AOD具有一定可行性.     

杭州湾北岸上海段石化集中区臭氧重污染过程研究

为研究杭州湾O₃污染的形成机制,采用在线监测系统对杭州湾北岸上海段石化集中区O₃及其前体物开展了为期1个月(2019年5月)的同步连续观测.采用OZIPR(臭氧等值线研究)模型分析O₃生成的敏感性.在O₃重度污染期间,利用PMF(正定矩阵因子分解)模型对O₃前体物——VOCs进行源解析,采用臭氧生成潜势及气团老化分别估算了VOCs的反应活性和化学消耗.结果表明:①2019年5月杭州湾北岸上海段石化集中区O₃的IAQI(空气质量分指数)优良率仅为61.3%,ρ(O₃)第90%分位值为173.0 μg/m3.5月22日、23日发生重度O₃污染,O₃日最大8 h滑动平均值分别为(284.4±19.2)(282.0±14.2)μg/m3,分别超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(160 μg/m3)的77.75%和76.25%.②O₃的生成受VOCs控制,降低VOCs的排放可在一定程度上降低O₃的生成,降低NO_x的排放反而会促进O₃的生成.③O₃重度污染期间,VOCs主要来自化工区排放(72.35%)和机动车尾气排放(27.65%).④O₃重度污染期间,烯烃、炔烃及芳香烃对O₃生成的贡献率之和在80.00%以上,其中丙烯、乙烯和甲苯的贡献率分别为29.97%、15.60%和14.16%;芳香烃及烯烃和炔烃是最主要的VOCs化学消耗物种,其中φ(丙烯)、φ(乙烯)和φ(1,2,4-三甲苯)的消耗量分别为13.57×10-9、4.93×10-9和3.55×10-9.研究显示,杭州湾北岸上海段5月O₃的生成受化工区影响显著,丙烯与乙烯是O₃重污染期间关键的O₃前体物.      

秸秆还田方式对东北农田土壤NH3挥发和N2O排放的影响

秸秆还田是有效利用资源、增加土壤有机质含量和培肥地力的有效措施,但也会影响土壤NH₃挥发和N₂O的排放.探索不同秸秆还田方式对NH₃挥发和N₂O排放的影响对于减少土壤氮素损失和保护生态环境具有重要意义.采用田间小区试验,利用Los Gatos Research（LGR）超便携NH₃分析仪和密闭式静态箱-气相色谱法探究不同秸秆还田方式下土壤NH₃挥发和N₂O排放的特征,试验设4个处理（覆盖还田,即表面覆盖玉米秸秆,0~20和20~40 cm土壤分层扰动后填回,记为JG0-0;常规还田,即秸秆与0~20 cm土壤混合,20~40 cm土壤扰动后填回,记为JG0-20;深还田,秸秆与20~40 cm土壤混合,0~20 cm土壤挖出后填回,记为JG20-40;对照处理,即无玉米秸秆还田,0~20和20~40 cm土壤分层扰动后填回,记为CK）.结果表明:①相比于CK,不同秸秆还田方式均显著降低了土壤NH₃挥发量,增加了土壤N₂O排放量.与CK相比,JG0-0、JG0-20和JG20-40处理下土壤NH₃累积排放量分别减少了12.38%、9.87%和5.73%;土壤N₂O累积排放量分别增加了30.19%、82.82%和36.53%,其中JG0-0和JG20-40处理之间无显著性差异.②JG20-40处理下玉米产量显著高于其他处理,比CK增加了23.15%,JG0-0处理下玉米产量高于CK和JG0-20处理,但并未达到显著水平.③对于NH₃和N₂O这两种气体的总累积排放量,各处理间均达到显著性差异.与CK相比,JG0-0、JG0-20和JG20-40处理下NH₃和N₂O总累积排放量分别增加了16.67%、52.08%和22.92%.④不同秸秆还田方式下的氮素气态损失率均高于CK,JG0-0、JG0-20和JG20-40处理下氮素气态损失率分别比CK增加了17.50%、52.50%和22.50%.因此,综合考虑土壤NH₃挥发量、N₂O排放量和玉米产量等因素,JG0-0处理优于JG20-40、JG0-20处理.      

石英灯辐射加热条件下低密度碳/酚醛复合材料高温响应及分析

目的研究低密度碳/酚醛复合材料在不同地面加热实验测试响应的差异性,指导材料在实际应用环境下的高温响应分析。方法对低密度碳/酚醛复合材料开展了热流为400 kW/m~2的单侧石英灯辐射加热实验,利用热电偶测温系统测量试件在加热过程中不同位置的温度时间历程,并对试件的烧蚀形貌和微观结构进行观测。同时与热流为464k W/m~2的氧乙炔加热陶瓷板辐射加热实验结果进行对比分析,并且采用有限元方法对材料的传热传质多场耦合计算进行分析。结果对于石英灯辐射加热,在测量点升温到接近200℃时,温度响应拐点都依次出现。由于加热的辐射热源不同,在不同的辐射波段下,多孔材料吸收和发射的热量不同,短时间内氧乙炔加热陶瓷板辐射加热使材料内部升温速率比石英灯辐射加热实验的要快,但长时间加热时现象刚好相反。结论进行传热传质多场耦合计算材料高温响应时,合理确定材料宏观性能随温度的变化至关重要。     

土壤调理剂对土壤-水稻系统Cd、Zn迁移累积的影响及健康风险评价

选取湖南省长沙市北山镇某中重度Cd污染稻田,研究了土壤调理剂(石灰石+偏高岭土+钙镁磷肥)对稻田土壤重金属Cd、Zn的钝化效果,以及对水稻各部位累积Cd和Zn的影响,并进行了Cd的健康风险评价.结果表明,使用土壤调理剂提高了稻田土壤p H值.Cd的CaCl_2提取态含量降低了0.9%~24.1%,Zn的CaCl_2提取态含量降低了22.5%~69.6%.土壤调理剂显著降低了水稻糙米中Cd与Zn的含量,与对照相比分别降低了10.8%~47.3%、10.3%~17.5%;土壤调理剂对水稻糙米Cd的吸收和累积的影响要远大于Zn,水稻糙米中的Cd/Zn比随着土壤调理剂施用量的增加而显著降低.研究区大米重金属Cd目标危害系数THQ值大于1,说明当地人群通过食用大米途径摄入重金属Cd存在健康风险.土壤调理剂有效地抑制了水稻植株对土壤中Cd的吸收,并降低了Cd/Zn比,使糙米中的Cd含量显著降低,从而降低了当地人群通过食用大米途径摄入重金属Cd的健康风险.     

铁碳促进O3/H2O2体系深度处理准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水中难降解有机物

构建了铁碳-O_3/H_2O_2体系降解矿化垃圾床渗滤液尾水中有机物,并考察了体系O_3、铁碳及H_2O_2投加量、初始pH值和反应时间对铁碳-O_3/H_2O_2体系处理渗滤液尾水的影响.结果表明,在铁碳投加量为3 g·L~(-1),O_3投加量为9.798 mg·min~(-1),H_2O_2投加量为2 mL·L~(-1),初始pH值为3的条件下,反应10 min后,渗滤液尾水的COD和UV_(245)分别从711.96 mg·L~(-1)、0.19下降至295.04 mg·L~(-1)、0.10.类比实验结果表明,铁碳-O_3/H_2O_2体系对渗滤液尾水有机物具有较高的去除率,且可生化性得到提高(BOD/COD从0.04增加至0.40).紫外-可见和三维荧光光谱显示,废水中难降解有机物转化为小分子有机化合物且腐殖质的分子缩合度降低.最后,采用SEM-EDS、XRD和XPS技术对铁碳-O_3/H_2O_2体系的反应机理进行了解析,发现铁碳-O_3/H_2O_2反应的机理为铁碳微电解反应、铁氧化物-H_2O_2非均相芬顿反应、O_3/H_2O_2、铁碳-O_3非均相的高级氧化作用和铁基胶体对有机物的吸附沉淀作用.研究表明,铁碳-O_3/H_2O_2体系是一种能够有效去除矿化垃圾床渗滤液尾水中难降解有机物的方法.